Na década de 1950, foi chamado para um teste no Teatro de Alumínio, companhia na qual conheceu Nicete Bruno. ou no teste e estreou com o espetáculo Senhorita Minha Mãe. Desde então, fez pelo menos 51 peças, 30 novelas e 11 filmes, em mais de cinco décadas de carreira.
Participou de novelas como Plumas e Paetês (1980), O Dono do Mundo (1991), Verão Vermelho (1970) e Éramos Seis (1977), além de diferentes filmes, entre eles Rio Zona Norte (1957), O Grande Momento (1958) e Gabriela, Cravo e Canela (1983). Em 2012, participou da série Louco por Elas, da TV Globo.
Casado com Nicette Bruno desde 1954, Goulart deixa as filhas Beth Goulart e Bárbara Bruno, ambas atrizes, e o filho Paulo Goulart Filho, ator e dançarino.
Relembre momentos da carreira de Paulo Goulart: